O Centro Educacional Terra Santa começou sua história no início do século passado, mais precisamente em 14 de abril de 1918, quando uma grave epidemia de gripe após o término da 1ª Guerra Mundial deixou um grande número de crianças e idosos inteiramente desamparados, por terem perdido seus familiares. O grande número de órfãos e idosos que necessitavam de cuidados preocupou as personalidades da sociedade petropolitana (dentre os sócios fundadores estão: Wenceslau Braz Pereira Gomes; Conselheiro Rui Barbosa; Barão de Oliveira Castro; Princesa de Belford, Herminia de Souza Sampaio; Conde de Paranaguá, Mário Pinheiro; Conde Paulo de Frantis e muitas outras), que se mobilizou buscando auxílio, o que resultou na fundação da Associação Protetora do Recolhimento de Desvalidos de Petrópolis, que contava com a contribuição da sociedade para a manutenção financeira e a dedicação das religiosas da Congregação de São José de Chambery no atendimento diário.
A associação foi aos poucos determinando seu carisma em atender somente crianças e, sobretudo, optando pelos meninos, quando em 1969 passou a denominar-se Casa dos Meninos de Petrópolis. Atendendo em regime de internato, esse atendimento permaneceu até 1989, quando, para melhor se adequar às necessidades dos atendidos, passou para o regime de semi-internato. Nesse período, os educandos da instituição também puderam contribuir na elaboração do Estatuto da Criança e do Adolescente e com sua aprovação a instituição adequou seu atendimento ao Apoio Sócio-Educativo em Meio Aberto.
Em 1998, eleita a nova diretoria, sob a direção de Frei Johannes B. Bahlmann, foi renovada toda a equipe de coordenação, contando com o apoio das Irmãs Franciscanas de Siessen e dos Frades Franciscanos, em busca de resgatar o carisma inicial de atender crianças e adolescentes desprovidos dos direitos básicos da vida.
No início de 2001 foi aprovada a mudança do nome para Centro Educacional Terra Santa. Após um levantamento sobre a realidade socioeconômica, a instituição montou um novo plano de atuação, composto de dois projetos: Aquarela (atendendo crianças de 5 a 10 anos em horário complementar com atividades educativas) e o Cultura pela Paz (atendendo adultos e adolescentes à partir dos 12 anos com oficinas educativas e profissionalizantes).